Exotické molekulární krystaly

• Název práce v češtině: Exotické molekulární krystaly
• Název v anglickém jazyce: Exotic molecular solids
• Klíčová slova: kvantová mechanika|ab initio|počítačové simulace
• Klíčová slova anglicky: quantum mechanics|ab initio|computational methods
• Akademický rok vypsání: 2024/2025
• Typ práce: bakalářská práce
• Ústav: Katedra chemické fyziky a optiky (32-KCHFO)
• Vedoucí / školitel: Mgr. Jiří Klimeš, Ph.D.

Zásady pro vypracování

Cílem práce je vypočítat velmi přesné vazebné energie molekulárních klastrů vyskytujících se v exotických molekulárních krystalech, např. fázi VIII vodního ledu nebo v iontové fázi čpavku, a použít je ke zhodnocení přesnosti přibližných metod.

1) Nastudování literatury (molekulární krystaly, kvantově-mechanické výpočty), seznámení se s výpočetními programy a superpočítačovým prostředím.
2) Výpočet vazebných energií klastrů zvoleného systému pomocí přesných metod.
3) Otestování přesnosti jednodušších metod.
4) Sepsání práce a prezentace výsledků.

Seznam odborné literatury

N. Ostlund, A. Szabo: Modern Quantum Chemistry, McGraw-Hill Inc. New York, 1989
W. Yang, J. A. Parr: Density Functional Theory, Wiley, NY, 1998
I. Shavitt, R. J. Bartlett: Many-body Methods in Chemistry and Physics, Cambridge University Press, Cambridge, 2009
F. Manby (ed.): Accurate Condensed-Phase Quantum Chemistry, CRC Press, 2010

Časopisecká literatura, např.:

J. Yang, W. Hu, D. Usvyat, D. Matthews, M. Schütz, G. K. Chan:
Ab initio determination of the crystalline benzene lattice energy to sub-kilojoule/mole accuracy
Science 345, 640 (2014)

A. Grüneis, M. Marsman, G. Kresse:
Second-order Moller-Plesset perturbation theory applied to extended systems. II. Structural and energetic properties
J. Chem. Phys. 133, 074107 (2010)

G. H. Booth, A. Grüneis, G. Kresse, A. Alavi:
Towards an exact description of electronic wavefunctions in real solids
Nature, 493, 365 (2013)

J. Hofierka, J. Klimes
Binding energies of molecular solids from fragment and periodic approaches,
Electron. Struct. 3, 034010 (2021)

Předběžná náplň práce

Vodní led je velmi dobře známá pevná fáze vody. Méně známé je to, že kromě něj může voda tvořit téměř dvě desítky
dalších pevných fází. Tyto fáze jsou stabilní za vyšších tlaků. Náš známý led, fáze Ih, přejde při tlacích stovek MPa
v další fázi, led II nebo led III, v závoslosti na teplotě. Při vyšších tlacích se struktura dále mění. Co se stane
při tlacích ještě tisíckrát vyšších je obtížné zjistit, neboť je těžké jich dosáhnout experimentálně. Nicméně pochopení
chování krystlů za takovýchto tlaků je důležité, neboť se vyskytují ve vnějších planetách sluneční soustavy. Ke slovu tedy
přicházejí výpočetní metody založené na kvantové mechanice. Těchto metod je celá řada a liší se přesností a výpočetní náročností.
Pro pevné látky, jako molekulární krystaly, je v současnosti vpodstatě nemožné použít vysoce přesné metody a pro studium
exotických fází se většinou používají vypočetně méně náročné, ale zato méně spolehlivé metody. V několika studiích bylo
ukázáno, že jejich spolehlivost nemusí být dostatečná. Pro zjištění toho, kde mají používané metody problémy, je možné
vzít ze struktury pevné látky dvojice nebo trojice molekul (molekulární klastry), vypočítat jejich vazebné energie
pomocí přesných metod, a porovnat výsledky jednodušších metod s těmito referenčními daty.

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

Water ice is a well known solid phase of water. Less known is that water can form many other phases, typically stable
at high pressures. For example, the common ice, phase Ih, transforms to ice II or ice III at pressures of hundreds of MPa.
The structure further changes when the pressure is increased. However, it's not completely clear what happens at pressures
around TPa as they are difficult to reach experimentally. Extremely large pressures occur in outer planets of solar system
and understanding how water, ammonia, and other compounds behave in such environment is important. Due to the issues
with performing experiments, theoretical computer simulations based on quantum mechanics have been used to study the systems.
There is a range of quantum methods that differ in their accuracy and computational cost. The use of very accurate methods
for molecular solids is currently very limited and they can't be used to understand the exotic phases. Most studies use
simpler schemes, which are computationally less demanding, but also less accurate. To understand the issues of these methods
one can use an alternative approach where small clusters, two or three molecules of the solid, are used and their binding
energy is obtained with the high level method. These reference values then be used to assess the simpler schemes and identify
critical problems and possible routes for improvement.