Nelineární optická spektroskopie elektron-fononové vazby v malých molekulách

• Název práce v češtině: Nelineární optická spektroskopie elektron-fononové vazby v malých molekulách
• Název v anglickém jazyce: Nonlinear optical spectroscopy of electron-phonon coupling in small molecules
• Akademický rok vypsání: 2023/2024
• Typ práce: disertační práce
• Jazyk práce: čeština
• Ústav: Fyzikální ústav UK (32-FUUK)
• Vedoucí / školitel: doc. Mgr. Tomáš Mančal, Ph.D.
• Řešitel: skrytý - zadáno a potvrzeno stud. odd.
• Datum přihlášení: 19.09.2023
• Datum zadání: 19.09.2023
• Datum potvrzení stud. oddělením: 27.09.2023

Zásady pro vypracování

1) Zpracovat podrobnou rešeši literatury o teoretickém popisu a experimentálních metodách zkoumání přenosu energie v otevřených kvantových systémech
2) Osvojit si metody teoretického popisu spektroskopických metod zkoumání otevřených systémů.
3) Osvojit si a rozvinout metody popisu transportních jevů a molekulární dynamiky v otevřených systémech.
4) Srovnat přesné modelové výpočty s přibližnými metodami a navrhnout nové aproximace k vylepšení těchto přibližných metod.
5) Aplikovat výše uvedenou teorii na výpočty optických spekter vybraných molekulárních systémů.
6) Výsledky publikovat ve kvalitních zahraničních časopisech

Seznam odborné literatury

[1] S. Mukamel, Principles of nonlinear spectroscopy, Oxford University Press, Oxford, 1995
[2] H. van Amerongen, L. Valkunas and R. van Grondelle, Photosynthetic excitons, World Scientific, Singapore, 2000
[3] H. - P. Breuer and F. Petrucione, The theory of Open Quantum Systems, Clarendon Press, Oxford, 2006
[4] T. Mančal, L. Valkunas and G. R. Fleming, Chem. Phys. Lett. 432 (2006) 301
[5] A. Nemeth, F. Milota, T. Mančal, V. Lukeš, H. F. Kauffmann and J. Sperling, Chem. Phys. Lett. 459 (2008) 94
[6] F. Milota, A. Nemeth, J. Sperling, T. Mančal and H. F. Kauffmann, Acc. Chem. Res. 42 (2009) 1364

Předběžná náplň práce

Nelineární optická spektroskopie je účinným experimentálním prostředkem ke studiu dymických vlastností molekulárních systémů na velmi krátké časové škále [1]. V některých případech, jako např. při studiu fotosyntézy, testují tyto metody přímo relevantní stupně volnosti a umožňují přímý přístup k požadovaným informacím [2]. V nedávné době byla oblast nelineární spektroskopie obohacena o několik nových metod, které jsou velmi citlivé na detaily interakce molekul se svým prostředím a mezi sebou navzájem v případě agregátů. Tato vysoká citlivost poskytuje na jedné straně značný experimentální vhled, ale také představuje výzvu teorii a možnost testovat teorie nové. Cílem této práce je vylepšit metody simulací nelineárních optických spekter založených na modelech molekulárních systémů [4,5,6] a vylepšit tyto modely, aby byly aplikovatelné v širší oblasti. Základními nástroji pro to budou časově závislá teorie poruch [1], formalismus matice hustoty [1,3], a zobecnění tzv. excitonového modelu [2]. Tyto nástroje budou aplikovány na simulace fotonového echa a jiných nelineárních experimentů prováděných ve spolupracujících experimentálních skupinách na Karlově univerzitě, Jihočeské univerzitě a Vídeňské univerzitě. Zkoumanými systémy budou zejména malé molekuly barviv a karoteidy. Z teoretického pohledu půjde zejména o vytvoření vhodné teories spekter systémů s neadiabatickými přechody a konickým křížením. Zájemci by měli mít znalosti na úrovni magisterského studia fyziky, nejdůležitějšími oblastmi jsou kvantová mechanika a statistická fyzika, a měli by mít základní znalost programování. Schopnost provádět jak teoretickou práci s papírem a tužkou, tak i počítačové simulace a schopnost udržovat kontakt s experimentátory budou základními vlastnostmi garantujícími úspěch práce.

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

Nonlinear optical spectroscopy is a powerful experimental tool to probe dynamical properties of molecular systems on a very short time scale [1]. In some cases, like in photosynthesis research, these methods probe directly the relevant degrees of freedom, and provide direct access to the desired information [2]. In recent years the field of non-linear spectroscopy has added several new method that are highly sensitive to the details of molecular interaction with environment and with each other in an aggregate. This high sensitivity provides both an unprecedented amount of experimental insight and a theoretical challenge and possibility to test theories. The aim of this work is to improve methods for simulation of non-linear optical spectra based on model molecular systems, and to improve these molecular models to extend the range of their applicability. The basic tools for that will be the time-dependent perturbation theory [1], density matrix formalism [1,3] and generalizations of so-called excitonic model [2]. These tools will be applied to simulations of photon-echo and other non-linear experiments performed in collaborating experimental groups at the Charles University, University of South Bohemia and Wien Universitaet. Systems studied will be small dye molecules and carotenoids. From the theoretical point of view the goal will be to create suitable theories of spectra of the systems with non-adiabatic transitions and conical intersections. The applicants should have knowledge on the level of the master degree in physics, most importantly of quantum mechanics and statistical physics, and should have a basic knowledge of programming. The ability to do both pen and paper theory and computers simulations, while staying in a close contact with experimentalists will be a key quality ensuring the success of the project.