Ab initio and path integral molecular dynamics methodology for hydrogen-bonded systems in the condensed phase

• Název práce v češtině: Metodika ab initio a dráhově integrální molekulární dynamiky pro vodíkově vázané systémy v kondenzované fázi
• Název v anglickém jazyce: Ab initio and path integral molecular dynamics methodology for hydrogen-bonded systems in the condensed phase
• Klíčová slova: ab initio molekulární dynamika|dráhové integrály v imaginárním čase|teorie funkcionálu hustoty|potenciály na bázi strojového učení|vodíkové vazby|kondenzovaná fáze|chemická reaktivita
• Klíčová slova anglicky: ab initio molecular dynamics|imaginary-time path integrals|density- functional theory|machine learning potentials|hydrogen bonds|condensed phase|chemical reactivity
• Akademický rok vypsání: 2019/2020
• Typ práce: disertační práce
• Jazyk práce: angličtina
• Ústav: Fyzikální ústav UK (32-FUUK)
• Vedoucí / školitel: RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D.
• Řešitel: skrytý - zadáno a potvrzeno stud. odd.
• Datum přihlášení: 17.07.2019
• Datum zadání: 17.07.2019
• Datum potvrzení stud. oddělením: 02.10.2019
• Datum odevzdání elektronické podoby: 21.03.2024
• Datum odevzdání tištěné podoby: 21.03.2024
• Konzultanti: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, CSc., DSc.

Zásady pro vypracování

• Podrobně se seznámit se současnou metodikou ab initio molekulárních simulací a dráhově integrální molekulární dynamiky, včetně metod pro její urychlení.
• Seznámit se s existující metodikou modelování spekter, se zřetelem na lineární a časově rozlišená vibrační spektra z klasických a dráhově integrálních molekulárně dynamických simulací.
• Nastudovat aktuální metodiku interakčních potenciálů založených na strojovém učení a srovnat dostupné implementace.
• Metodiku simulací dále aktivně rozvíjet.
• Aplikovat metodiku na systémy s vodíkovými vazbami v kondenzované fázi, především roztoky a ledy vodíkově vázaných kapalin.
• Výsledky práce publikovat v kvalitních zahraničních časopisech.

Seznam odborné literatury

• Mark E. Tuckerman, Statistical Mechanics: Theory and Molecular Simulation, Oxford University Press
• Scott Habershon, David E. Manolopoulos, Thomas E. Markland, and Thomas F. Miller III, Ring-Polymer Molecular Dynamics: Quantum Effects in Chemical Dynamics from Classical Trajectories in an Extended Phase Space, Annual Review of Physical Chemistry 64 (2013), 387
• Thomas E. Markland, Michele Ceriotti, Nuclear quantum effects enter the mainstream, Nature Reviews Chemistry 2 (2018), 109
• Jörg Behler, First Principles Neural Network Potentials for Reactive Simulations of Large Molecular and Condensed Systems, Angewandte Chememie International Edition 56 (2017), 12828
• Michele Ceriotti, Wei Fang, Peter G. Kusalik, Ross H. McKenzie, Angelos Michaelides, Miguel A. Morales, and Thomas E. Markland, Nuclear Quantum Effects in Water and Aqueous Systems: Experiment, Theory, and Current Challenges, Chemical Reviews 116 (2016), 75290

Předběžná náplň práce

Ab initio molekulárně dynamické simulace představují mocný nástroj ke zkoumání vlastností molekulárních systémů v kondenzované fázi, především těch neuspořádaných, jako jsou kapalné roztoky. Nedávný pokrok v metodách výpočtu elektronové struktury a výpočetní síly umožňuje i simulace větších a složitějších systémů. Zvyšující se přesnost zároveň však odhaluje omezení daná klasickým popisem atomových jader, čímž zdůrazňuje potřebu explicitně zahrnout popis jaderných kvantových jevů. Takové výpočty jsou sice v principu možné, snadno se ale stávají výpočetně velmi nákladné, což přináší potřebu metodiky na zvýšení jejich výpočetní efektivity, jako například propagace s několika časovými kroky, termostaty s barevným šumem, či ring polymer contraction. Nedávno se v této oblasti také začaly objevovat první aplikace metod urychlení simulací založených na strojovém učení. Stejně důležité jako simulace samotná je následné zpracování a analýza, které poskytují fyzikální vhled a možnost vypočíst veličiny srovnatelné s experimentálními daty. Důležitou součástí práce bude návrh, implementace a provedení vlastní analýzy struktury, dynamiky a spektroskopie studovaných systémů, tak aby bylo možné plně vyžít data, která nabízí ab initio (dráhově integrální) molekulárně dynamická simulace. Díky tomu získáme vhled do vlastností vodíkově vázaných systémů, jako například roztoků vody čí amoniaku, protonových defektů v nich, a jejich ledů. Ideální uchazeč bude mít znalost kvantové mechaniky a metod výpočtu elektronové struktury na úrovni diplomanta v oboru chemické fyziky či fyzikální chemie, základní výpočetní schopnosti včetně programování, a schopnost nezávisle zkoumat nová témata ve výpočetní metodologii.

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

Ab initio molecular dynamics simulations constitute a powerful tool to probe the properties of condensed-phase molecular systems, especially disordered ones such as liquid solutions. Recent improvements in electronic structure methods and computing power make simulations of larger and more complex systems feasible. At the same time, the increased accuracy of interactions exposes the limitations inherent in the classical description of atomic nuclei, emphasizing the need to treat nuclear quantum effects explicitly. While such calculations are possible in principle, they easily become computationally very expensive, which brings the need for methods that increase the computational efficiency, such as multiple time stepping, colored noise thermostats, or ring polymer contraction. Recently, this area has also seen the first applications of methods based on machine learning to accelerate simulations. Just as important as the simulation itself is the postprocessing and analysis used to gain physical insight and calculate quantities comparable to experiment. It will be an important part of this work to design, implement and carry out custom analysis of the structure, dynamics and spectroscopy of the systems at hand to take full advantage of the broad range of data offered by an ab initio (path integral) molecular dynamics simulation. This will help gain insight into the properties of hydrogen-bonded systems, such as solutions of liquid water or liquid ammonia, proton defects in them, and their ices. The ideal applicant will have knowledge of quantum mechanics and electronic structure methods at the level of a master's degree in chemical physics or physical chemistry, a good foundation of computational skills including programming, and the ability to independently explore new topics in computational methodology.