Vývoj metod pro přesný popis vazebných vlastností molekulárních krystalů

• Název práce v češtině: Vývoj metod pro přesný popis vazebných vlastností molekulárních krystalů
• Název v anglickém jazyce: Development of methods for an accurate description of cohesive properties of molecular solids
• Klíčová slova: Molekulární krystaly, ab initio metody, van der Waalsovy síly, teorie funkcionálu hustoty
• Klíčová slova anglicky: Molecular solids, ab initio methods, van der Waals interactions, density functional theory
• Akademický rok vypsání: 2017/2018
• Typ práce: disertační práce
• Ústav: Katedra chemické fyziky a optiky (32-KCHFO)
• Vedoucí / školitel: Mgr. Jiří Klimeš, Ph.D.
• Řešitel: skrytý - zadáno a potvrzeno stud. odd.
• Datum přihlášení: 27.09.2018
• Datum zadání: 27.09.2018
• Datum potvrzení stud. oddělením: 03.10.2018

Zásady pro vypracování

Tématem práce bude použití a vývoj kvantově-chemických metod pro přesný popis vazebných vlastností materiálů, především molekulárních krystalů. Cílem je vyvinout přístupy, které budou spolehlivě dávat vazebné energie daných látek s vysokou přesností. Získaná data budou také použita pro zhodnocení přesnosti jednodušších metod.

Student se nejprve seznámí se současnými metodami používanými pro popis kondenzovaných systémů, jejich přednostmi a nevýhodami, a to pomocí rešerše vědecké literatury a výpočtů pro jednoduché systémy (krystaly vzácných plynů nebo dvojatomových molekul). Data získaná pomocí periodických implementací kvantově-chemických metod (hlavně MP2) budou porovnána s dostupnými výsledky, aby se ověřila správnost použitých řešení. Následně student použije získané dovednosti a postupy pro provedení výpočtů pro krystaly složitějších molekul, s cílem získat pro ně vazebné energie o referenční kvalitě.

Seznam odborné literatury

N. Ostlund, A. Szabo: Modern Quantum Chemistry, McGraw-Hill Inc. New York, 1989
W. Yang, J. A. Parr: Density Functional Theory, Wiley, NY, 1998
I. Shavitt, R. J. Bartlett: Many-body Methods in Chemistry and Physics, Cambridge University Press, Cambridge, 2009
F. Manby (ed.): Accurate Condensed-Phase Quantum Chemistry, CRC Press, 2010
A. Stone: The Theory of Intermolecular Forces, Oxford University Press, 2013
V. Brazdova, D.R. Bowler: Atomistic Computer Simulations: A Practical Guide, Wiley, 2013

Předběžná náplň práce

Molekulární krystaly hrají v přírodě nebo technologiích důležitou roli, ať už se jedná o léky nebo vodní klatráty zadržující metan na dně moří. Popsat s vysokou přesností strukturní a vazebné vlastnosti těchto látek je velmi obtížné. Nicméně je to nutné, pokud chceme porozumět jejich vlastnostem a být schopni předpovídat krystalové struktury látek, ať už za normálního nebo za vysokých tlaků, nebo být chopni přesně určit rozdíly energií mezi různými polymorfy. Přesný popis vyžaduje, aby byly zároveň dobře popsány jak silné chemické vazby tak slabé van der Waalsovy síly. Velmi populární přístupy, jako například teorie funkcionálu hustoty (DFT), ale mají problémy dosahnout požadované přesnosti. Pro přesné výpočty je tedy třeba sáhnout po spolehlivých kvantově-chemických metodách. Tyto metody jsou jednoduše dostupné pro konečné systémy (klastry), v takovémto případě však může být periodický krystal modelován jen pomocí zdlouhavých extrapolačních metod. Nicméně v posledních letech začaly být dostupné i implementace kvantově-chemických metod používající periodické okrajové podmínky. Jejich často vysoká výpočetní náročnost je vyvážena dostupností výkonných superpočítačů, takže je nyní ten pravý čas začít periodické kvantově-chemické metody využívat. Cílem projektu je najít způsob, který nám umožní získávat vazebné energie molekulárních krystalů s vysokou přesností. Schopnost získat data o referenční kvalitě nám umožní studovat fáze látek za normálního a vysokých tlaků, ale také nám dovolí zhodnotit přesnost jednodušších metod a odhalit jejich slabé a silné stránky.

Projekt vyžaduje znalosti na úrovni ukončeného magisterského studia ve fyzikálních nebo chemických oborech, dobrá znalost programování a skriptování je užitečná, ale ne nutná. Projekt zahrnuje spolupráci se skupinami na Vídeňské Universitě a Max Planck Institutu ve Stuttgartu.

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

Molecular solids are important in many natural or industrial systems, from drugs to water clathrates soaked with methane at the bottom of the sea. However, it is extremely difficult to describe their structural and cohesive properties from first principles. Nevertheless, this is a must if we want to predict reliably crystal structures and phases at ambient or high pressures or crystal polymorphism. In molecular solids, strong chemical forces compete with weak van der Waals interactions and to obtain reliable results, both need to be described with similar and sufficient accuracy. Widely popular methods, such as density functional theory (DFT) approximations, are known to have severe problems with accuracy and require thorough testing before their results can be trusted. Therefore, it's necessary to use more accurate quantum-chemical methods, such as Moller-Plesset perturbation theory or the coupled cluster approach. Up to recently, these could be only used for finite cluster calculations and to obtain energy of a molecular solid, tedious cluster expansion schemes had to be used. Implementations of quantum-chemical methods within periodic boundary conditions have become available only in the last five years or so. While they are computationally demanding, they can be efficiently run on increasingly available high performance computers, so it is time to shift from cluster models to periodic treatment of the materials. The aim of this project will be to clear the last hurdles and define ways that will make it possible to obtain accurate cohesive energies of molecular solids from first principles. Having an access to reference data will be invaluable as not only we will be able to predict crystal structures at ambient and high pressures and other properties, it will also enable us to assess simpler methods and to understand their weak and strong points.

The project requires knowledge of quantum mechanics on Master's level in physical or chemical sciences, working knowledge of programming and scripting is beneficial, but not essential. The project will involve collaboration with research groups at the University of Vienna and Max Planck Institute in Stuttgart.