velikost textu

Geochemical study of processes, relevant to safety assessment of deep geological repository: Uranium forms and enrichment scenario in a sedimentary system at the Ruprechtov natural analogue site

Upozornění: Informace získané z popisných dat či souborů uložených v Repozitáři závěrečných prací nemohou být použity k výdělečným účelům nebo vydávány za studijní, vědeckou nebo jinou tvůrčí činnost jiné osoby než autora.
Název:
Geochemical study of processes, relevant to safety assessment of deep geological repository: Uranium forms and enrichment scenario in a sedimentary system at the Ruprechtov natural analogue site
Název v češtině:
Geochemické studium procesů, relevantních pro hodnocení bezpečnosti hlubinného úložistě radioaktivních odpadů: Formy uranu a scénáře jeho retence v prostředí sedimentárních hornin na lokalitě přírodního analogu Ruprechtov
Typ:
Disertační práce
Autor:
RNDr. Václava Havlová, Ph.D.
Školitel:
doc. RNDr. Emil Jelínek, CSc.
Oponenti:
doc. RNDr. Tomáš Pačes, DrSc.
doc. RNDr. Josef Zeman, CSc.
Id práce:
95263
Fakulta:
Přírodovědecká fakulta (PřF)
Pracoviště:
Ústav geochemie, mineralogie a nerostných zdrojů (31-430)
Program studia:
Aplikovaná geologie (P1202)
Obor studia:
Aplikovaná geologie se zaměřeními (XGEOLAP)
Přidělovaný titul:
Ph.D.
Datum obhajoby:
20. 9. 2011
Výsledek obhajoby:
Prospěl/a
Jazyk práce:
Angličtina
Klíčová slova:
Radioactive waste, geological repository, U - geochemistry
Klíčová slova v angličtině:
Radioactive waste, geological repository, U - geochemistry
Abstrakt:
Abstrakt Studium migrace U v přírodním prostředí představuje významný příspěvek pro poznání procesů významných pro hodnocení bezpečnosti hlubinného úložiště jaderného odpadu. V případě přírodního analogu Ruprechtov lze sedimentární horniny považovat za analogii pokryvných útvarů nad hostitelskými masivy hlubinného úložiště. K identifikaci a charakterizaci procesů mobilizace a imobilizace U v prostředí jílových hornin s obsahem organické hmoty byl využit multidisciplinární přístup. Sekvenční extrakce, chemická analýza na mokré cestě i spektroskopické metody prokázaly, že v málo oxidovaných vzorcích se U vyskytuje převážně ve formě U(IV). Při oxidaci vzorku s časem se U přesunuje směrem ke snáze uvolnitelným formám. Současně metody prokázaly asociaci U s As a P. Tento výsledek vedl k teorii, že se U(VI) z podzemní vody redukoval na U(IV) na povrchu pyritu pokrytém precipitovaným As. Analýza hydrogeologických, hydrogeochemických dat a analýzy stabilních izotopů pomohly zařadit výše uvedené výsledky do obecného konceptu imobilizace U: Oxidace organické hmoty probíhá za mikrobiální katalýzy a vytváří redukční prostředí v blízkosti vrstev bohatých oganickou hmotou. Oxidovatelné látky (např. SO42-) v podzemní vodě jsou redukovány, čímž je umožněn vznik pyritu FeS2. Na jeho povrchu se sráží povlak As, na jehož povrchu je U(VI) redukován na U(IV). Ten reaguje s PO43-, uvolněným mikrobiální oxidací organické hmoty, za vzniku fosfátu U(IV), ningyoitu. Formy U(IV) jsou dlouhodobě stabilní (1Ma). Díky tomuto závěru je možno deklarovat potenciální bariérovou funkci hornin obdobného typu (jílové sedimenty-organická hmota), jež mohou tvořit pokryvné vrstvy hostitelského masivu hlubinného úložiště. Naopak je nutno zdůraznit vliv CO2 na zvýšenou mobilitu U(VI) i v redukčním prostředí podzemních vod. i
Abstract v angličtině:
Abstract U migration was studied in order to better understand to processes of safety relevant elements, particularly U. The rock sequence on the site can be analogous to a potential rock overburden of deep geology repositories. A multidisciplinary approach was undertaken in order to identify and characterise U mobilisation/immobilisation processes within sedimentary clayey rocks with organic matter enriched interlayers. Both conventional methods and modern sophisticated spectroscopic methods were combined. Sequential extraction, wet chemical method and even spectroscopic methods proved that U prevailed in the U(IV) form in low-oxidised samples. It moved towards more easily releasable fractions with sample ageing (oxidation). The combination of SE, µ-XRF and µ-XAFS results proved U to be unexpectedly associated with As and P, leading to the presumption that U(VI) from groundwater was reduced to U(IV) on As pyrite. The evaluation of the hydrogeochemical conditions and isotope analyses then brought the results into broader context: Sedimentary organic matter within the sedimentary layers was microbially oxidised, releasing dissolved organic matter and providing H+ in order to dissolve sedimentary inorganic carbonates. SO42- could be reduced under reducing groundwater conditions, thus causing FeS2 formation. As got also reduced and precipitates on FeS2 surfaces. U was reduced on As covered pyrite surfaces to U(IV) and reacted with phosphates (PO43-), produced by microbial organic matter oxidation. U 234U/238U phosphates (ningyoite) were thus formed. The activity ratio determination proved the fact that U(IV) phases had been stabile for more than 1 Ma. This fact strongly supports potential barrier function of similar rock systems (clayey sedimentary rock with organic matter content). On the other hand, it is necessary to stress important role of CO2 in increased mobility of U(VI) in reducing groundwater conditions.
Dokumenty
Stáhnout Dokument Autor Typ Velikost
Stáhnout Text práce RNDr. Václava Havlová, Ph.D. 6.4 MB
Stáhnout Abstrakt v českém jazyce RNDr. Václava Havlová, Ph.D. 17 kB
Stáhnout Abstrakt anglicky RNDr. Václava Havlová, Ph.D. 14 kB
Stáhnout Autoreferát / teze disertační práce RNDr. Václava Havlová, Ph.D. 291 kB
Stáhnout Posudek oponenta doc. RNDr. Tomáš Pačes, DrSc. 150 kB
Stáhnout Posudek oponenta doc. RNDr. Josef Zeman, CSc. 667 kB
Stáhnout Záznam o průběhu obhajoby 1016 kB