velikost textu

Structure and dynamics of electronic defects in liquid water

Upozornění: Informace získané z popisných dat či souborů uložených v Repozitáři závěrečných prací nemohou být použity k výdělečným účelům nebo vydávány za studijní, vědeckou nebo jinou tvůrčí činnost jiné osoby než autora.
Název:
Structure and dynamics of electronic defects in liquid water
Název v češtině:
Simulace interakcí iontů s (bio)molekulami ve vodném prostředí
Typ:
Disertační práce
Autor:
RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D.
Školitel:
doc. RNDr. Pavel Jungwirth, CSc., DSc.
Oponenti:
prof. RNDr. Jiří Horáček, DrSc.
Mgr. Jiří Pittner, Dr.
Id práce:
57534
Fakulta:
Matematicko-fyzikální fakulta (MFF)
Pracoviště:
Ústav organické chemie a biochemie AV ČR, v.v.i. (32-UOCHAV)
Program studia:
Fyzika (P1701)
Obor studia:
Biofyzika, chemická a makromolekulární fyzika (4F4)
Přidělovaný titul:
Ph.D.
Datum obhajoby:
20. 9. 2012
Výsledek obhajoby:
Prospěl/a
Jazyk práce:
Angličtina
Klíčová slova:
teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab initio molekulární dynamika, hydratovaný elektron, kationtová díra, ionizace vody, fotoionizace, vertikální záchyt elektronu
Klíčová slova v angličtině:
density functional theory, self-interaction correction, ab inito molecular dynamics, hydrated electron, cationic hole, water ionization, photoionization, vertical electron attachment
Abstrakt:
Název práce: Struktura a dynamika elektronických defektů v kapalné vodě Autor: Ondřej Maršálek Ústav: Ústav orgaincké chemie a biochemie, Akademie věd České republiky Vedoucí doktorské práce: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. e-mail vedoucího: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstrakt: V této práci předkládáme ab initio molekulárně dynamické simulace elektron- ických defektů v kapalné vodě. Fotoionizací kapalné vody vzniká kationtová díra, která ultrarychlým procesem reaguje na hydratovaný proton a hydroxylový radikál. Studujeme dynamiku i spektroskopii tohoto procesu. Hydratovaný elektron je klíčovým meziproduk- tem v radiační chemii vodných roztoků. Simulujeme jeho rovnovážné vlastnosti v záporně nabitých vodních klastrech i dynamiku vertikálního záchytu elektronu teplými a studenými klastry. Reakcí hydratovaného elektronu a hydratovaného protonu vzniká vodíkový atom. Tuto reakci zkoumáme za konečné teploty ve větším klastru a detailněji v klastru menším. Protože oba zde studované elektronické defekty jsou náročné systémy s otevřenou slup- kou, klademe důraz na ověření nastavení výpočtů. K práci je přiloženo šest publikovaných článků. Klíčová slova: teorie funkcionálu hustoty, selfinterakční korekce, ab initio molekulární dynamika, hydratovaný elektron, kationtová díra, ionizace vody, fotoionizace, vertikální záchyt elektronu vi
Abstract v angličtině:
Title: Structure and dynamics of electronic defects in liquid water Author: Ondřej Maršálek Institute: Institute of Organic Chemistry and Biochemistry, Academy of Sciences of the Czech Republic Supervisor: prof. Mgr. Pavel Jungwirth, DSc. Supervisor’s e-mail address: pavel.jungwirth@uochb.cas.cz Abstract: In this thesis we present ab inito molecular dynamics simulations of two different electronic defects in water. Photoionization of liquid water produces a cationic hole, which undergoes ultrafast dynamics and forms the hydrated proton and the hydroxyl radical as its products. We study both the dynamics and spectroscopy of this process. The hydrated electron is a key intermediate in radiation chemistry of aqueous systems. We simulate its equilibrium properties in anionic water clusters as well as the dynamics of vertical electron attachment to cold and warm clusters. The hydrated electron reacts with a hydrated proton to form a hydrogen atom. We examine this reaction at a finite temperature in a larger cluster as well as in more detail in a smaller cluster. Because both of the electronic defects studied here are challenging open-shell species, we put emphasis on benchmarking and testing our computational setup. Six published articles are attached to the thesis. Keywords: density functional theory, self-interaction correction, ab inito molecular dynamics, hydrated electron, cationic hole, water ionization, photoionization, vertical electron attachment v
Dokumenty
Stáhnout Dokument Autor Typ Velikost
Stáhnout Text práce RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D. 20.17 MB
Stáhnout Příloha k práci RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D. 447.52 MB
Stáhnout Abstrakt v českém jazyce RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D. 31 kB
Stáhnout Abstrakt anglicky RNDr. Ondřej Maršálek, Ph.D. 31 kB
Stáhnout Posudek vedoucího doc. RNDr. Pavel Jungwirth, CSc., DSc. 265 kB
Stáhnout Posudek oponenta prof. RNDr. Jiří Horáček, DrSc. 244 kB
Stáhnout Posudek oponenta Mgr. Jiří Pittner, Dr. 198 kB
Stáhnout Záznam o průběhu obhajoby 107 kB