velikost textu

Self-assembly of boron cluster compounds and their coassembly with polymers

Upozornění: Informace získané z popisných dat či souborů uložených v Repozitáři závěrečných prací nemohou být použity k výdělečným účelům nebo vydávány za studijní, vědeckou nebo jinou tvůrčí činnost jiné osoby než autora.
Název:
Self-assembly of boron cluster compounds and their coassembly with polymers
Název v češtině:
Samoskládání sloučenin obsahujících borové klastry a jejich spoluskládání s polymery
Typ:
Disertační práce
Autor:
Mgr. Vladimír Ďorďovič
Školitel:
RNDr. Pavel Matějíček, Ph.D.
Oponenti:
prof. Agnieszka Adamczyk-Wozniak
prof. Maria Rosario Nunez Aguilera
Konzultant:
Ing. Mariusz Marcin Uchman, Ph.D.
Id práce:
123301
Fakulta:
Přírodovědecká fakulta (PřF)
Pracoviště:
Katedra fyzikální a makromol. chemie (31-260)
Program studia:
Fyzikální chemie (P1404)
Obor studia:
-
Přidělovaný titul:
Ph.D.
Datum obhajoby:
27. 6. 2017
Výsledek obhajoby:
Prospěl/a
Jazyk práce:
Angličtina
Klíčová slova:
karborany, polymery, amfifilní chování, nanostruktury, rozptylové metody
Klíčová slova v angličtině:
carboranes, polymers, amphiphilic behavior, nanostructures, scattering methods
Abstrakt:
Abstrakt Táto práce je zaměřena na samoskládání sloučenin obsahujících klastry boru a spoluskládání metallakarboranu kobalt bis(dikarbollidu), COSANu, s hydrofilními polymery. Počátek tohoto výzkumu je spojen s objevem inhibice HIV proteázy COSANem a jeho konjugáty. Z toho důvodu jsme se rozhodli podrobně prozkoumat chování sloučenin obsahujících bórové klastry ve vodném roztoku. Amfifilní charakter několika boranů a karboranů byl prokázán studiem povrchového napětí a agregací, přesto že nemají klasickou amfifilní topologií. V chování COSANu jsme našli podobnosti s klasickými surfaktanty, jako je SDS, zatímco chování menších klastrů s větším povrchovým nábojem se více podobalo látkám hydrotropním nebo chaotropním. Dále jsme taky hledali nejvhodnější systém pro transport metallakarboranů jako léčiv. Na základě předchozích zjištění, že COSAN interaguje s poly(ethylen oxidem), PEO a poly(2-alkyl-2-oxazolinem), POX, jsme připravili nanočástice kombinací obou bloků, včetně různých typů POX. Porovnáním lineárního a hvězdicového kopolymeru jsme ukázali, že architektura polymeru má zásadní vliv na morfologii nanočástic. Navíc jsme také pozorovali různou selektivitu kationtů k PEO a POX, která vedla k rozličným strukturám v závislosti na typu přítomného kationtu. Kationtová selektivita byla také pozorována u syntetizovaných COSANových konjugátů, tzv. dumbbells, ve kterých byly dva anionty COSANu spojeny oxy- ethylenovou spojkou. Nakonec jsme rozšířili studium polymerních nosičů COSANu o termoresponzivní blokový kopolymer na bázi poly(2-n-propyl-2-oxazolinu). Jeho interakce s COSANem vedla k nanočásticím se strukturou měnící se s teplotou. Výsledky této práce mají potenciál pro responzivní nosiče transportu léčiv a také v cíleném dizajnu nových materiálů v nanotechnologii. Pro charakterizaci studovaných agregátů a nanočástic byly použity metody 1H rozptylu světla a paprsků X, a DOSY NMR spektroskopie, transmisní elektronové mikroskopie, tenziometrie, kalorimetrie a vodivosti.
Abstract v angličtině:
Abstract This thesis focuses on the self-assembly of the boron cluster compounds and the coassembly of metallacaborane cobalt bis(dicarbollide), COSAN, with hydrophilic polymers. The research was motivated by the discovery of HIV inhibition by COSAN and its conjugates. Therefore, we decided to study in detail the behavior of boron cluster compounds in water. We demonstrated the amphiphilic character of several boranes and carboranes by the study of surface tension and self-assembly despite the absence of classical amphiphilic topology. The behavior of COSAN showed similarities with classical surfactants, such as SDS, whereas the behavior of smaller clusters with high charge density reminded of hydrotropes or chaotropes. Furthermore, we searched for the most suitable carriers of COSAN for drug delivery. Based on the earlier findings that COSAN interacts with both poly(ethylene oxide), PEO, and poly(2-oxazoline), POX, we prepared nanoparticles by mixing COSAN with block copolymers of various types of POX. Comparing linear and star-like block copolymers, we showed that the polymer architecture has a crucial role in the morphology of nanoparticles. In addition, we proved different selectivity of alkaline cations towards PEO and POX, resulting in the different structures of nanoparticles depending on the present cations. Cation selectivity was also achieved by the synthesized COSAN conjugates, dumbbells, in which two COSAN anions were connected by an oligo(ethylene oxide) linker. Finally, we extended the studies of polymeric COSAN carriers by thermoresponsive block copolymer of POX. Its interaction with COSAN led to the nanoparticles which structure showed dependence on the temperature. The presented results have a potential for tailored nano-carriers in drug delivery and other applications. For the characterization of all the studied assemblies we used light and X-ray scattering, 1H and DOSY NMR spectroscopy, transmission electron microscopy, surface tension, calorimetry, and conductometry.
Dokumenty
Stáhnout Dokument Autor Typ Velikost
Stáhnout Text práce Mgr. Vladimír Ďorďovič 12.21 MB
Stáhnout Abstrakt v českém jazyce Mgr. Vladimír Ďorďovič 210 kB
Stáhnout Abstrakt anglicky Mgr. Vladimír Ďorďovič 125 kB
Stáhnout Autoreferát / teze disertační práce Mgr. Vladimír Ďorďovič 1.94 MB
Stáhnout Posudek vedoucího RNDr. Pavel Matějíček, Ph.D. 309 kB
Stáhnout Posudek oponenta prof. Agnieszka Adamczyk-Wozniak 254 kB
Stáhnout Posudek oponenta prof. Maria Rosario Nunez Aguilera 212 kB
Stáhnout Záznam o průběhu obhajoby 773 kB