velikost textu

Quantum Coherence for Light Harvesting

Upozornění: Informace získané z popisných dat či souborů uložených v Repozitáři závěrečných prací nemohou být použity k výdělečným účelům nebo vydávány za studijní, vědeckou nebo jinou tvůrčí činnost jiné osoby než autora.
Název:
Quantum Coherence for Light Harvesting
Typ:
Disertační práce
Autor:
RNDr. David Paleček
Školitel:
doc. RNDr. Roman Dědic, Ph.D.
Oponenti:
David M. Jonas, Ph.D.
prof. RNDr. Tomáš Polívka, Ph.D.
Id práce:
106219
Fakulta:
Matematicko-fyzikální fakulta (MFF)
Pracoviště:
Katedra chemické fyziky a optiky (32-KCHFO)
Program studia:
Fyzika (P1701)
Obor studia:
Biofyzika, chemická a makromolekulární fyzika (4F4)
Přidělovaný titul:
Ph.D.
Datum obhajoby:
28. 1. 2016
Výsledek obhajoby:
Prospěl/a
Jazyk práce:
Angličtina
Klíčová slova:
Koherentní dvourozměrná elektronická spektroskopie, Kvantová koherence, Sběr světelné energie, Fotosyntetické reakční centrum, Přenos Energie
Klíčová slova v angličtině:
Coherent two-dimensional spectroscopy, Quantum coherence, Light harvesting, Photosynthetic reaction center, Energy transfer
Abstrakt:
Téměř veškerý život na Zemi závisí na fotosyntéze — biochemickém procesu který ukládá energii ze světla do chemických vazeb. Energie zachycených fotonů je přenášena do reakčního centra sítí tvořenou pigment-proteinovými komplexy. Reakční centrum je zodpovědné za mezi-membránový přenos náboje generující proton-motivní sílu, která pohání všechny navazující biochemické reakce. Femtosekundová podstata primárních procesů fotosyntézy je hlavním důvodem jejich vysoké účinnosti. Na časové škále femtosekund se začínají projevovat kvantové efekty, které jsou detekovány v měřených spektrech jako oscilace signálu v čase. Jedna z hypotéz uvádí, že pozorované oscilace jsou důkazem vlnového přenosu energie. Ke studiu fundamentální podstaty přenosu energie ve světlosběrných systémech (přírodních i umělých) jsou využívány vysoce sofistikované spektroskopické metody. Nejvyspělejší metodou, která umožňuje získat nejkompletnější spektroskopickou informaci v závislosti na čase a energii, je koherentní dvourozměrná elektronická spektroskopie. Tato metoda nám umožnila rozeznat nový fotofyzikální proces, při kterém se během přenosu excitační energie vyexcitovaná koherence přesouvá z excitovaného stavu do stavu základního. Tento proces má většinu charakteristik totožných s čistě elektronovou koherencí. A proto může být snadno zaměněn za důkaz vlnového přenosu energie. Naše výsledky ukazují, že hypotéza vlnového přenosu energie by měla být přehodnocena a testována vzhledem k mechanismu koherentního přesunu. Měření také naznačují, že mísení vibračních a elektronických přechodů je obecným jevem ve světlo-sběrných anténách. Powered by TCPDF (www.tcpdf.org)
Abstract v angličtině:
Almost all life on Earth depends on the products of photosynthesis ― the biochemical process whereby solar energy is stored as chemical-rich compounds. The energy of captured photons is transferred through a network of pigment-protein complexes towards the reaction center. The reaction center is responsible for trans-membrane charge separation, which generates a proton motive force which drives all subsequent biochemical reactions. The ultrafast (femtosecond) nature of the primary processes in photosynthesis is the main reason for its astonishing efficiency. On this timescale, quantum effects start to play a role and can appear in measured spectra as oscillations. It has been hypothesized that these are evidence of wave-like energy transfer. To unveil the fundamental principals of ultrafast excitation energy transfer in both natural and artificial light-harvesting systems, advanced spectroscopy techniques have been utilized. Coherent two- dimensional electronic spectroscopy is a state of the art technique which allows the most complete spectroscopic and temporal information to be extracted from the system under study. This technique has allowed us to identify a new photophysical process where the coherence of the initially excited state is shifted to the ground state upon an energy transfer step. Coherence dynamics caused by this process bear most of the signatures of pure electronic coherences, and can therefore be easily mistaken for coherent energy transfer. Our results imply that the wave-like energy transfer hypothesis should be reconsidered and tested against coherence shift mechanisms. Furthermore, we have demonstrated that the mixing between vibrational and electronic motions seem to be a general phenomenon in light-harvesting systems. Powered by TCPDF (www.tcpdf.org)
Dokumenty
Stáhnout Dokument Autor Typ Velikost
Stáhnout Text práce RNDr. David Paleček 33.23 MB
Stáhnout Abstrakt v českém jazyce RNDr. David Paleček 84 kB
Stáhnout Abstrakt anglicky RNDr. David Paleček 84 kB
Stáhnout Posudek vedoucího doc. RNDr. Roman Dědic, Ph.D. 133 kB
Stáhnout Posudek oponenta David M. Jonas, Ph.D. 279 kB
Stáhnout Posudek oponenta prof. RNDr. Tomáš Polívka, Ph.D. 511 kB
Stáhnout Záznam o průběhu obhajoby 116 kB