Excited state dynamics in fluorescence-detected transient absorption

• Thesis title in Czech: Dynamika excitovaného stavu ve fluorescenčně-detekované transientní absorpci
• Thesis title in English: Excited state dynamics in fluorescence-detected transient absorption
• Key words: fluorescence|ultrarychlá spektroskopie|nelineární spektroskopie|excitony
• English key words: fluorescence|ultrafast spectroscopy|nonlinear spectroscopy|excitons
• Academic year of topic announcement: 2022/2023
• Thesis type: diploma thesis
• Thesis language: angličtina
• Department: Institute of Physics of Charles University (32-FUUK)
• Supervisor: RNDr. Pavel Malý, Ph.D.
• Author: hidden - assigned and confirmed by the Study Dept.
• Date of registration: 13.12.2022
• Date of assignment: 15.12.2022
• Confirmed by Study dept. on: 13.01.2023
• Date and time of defence: 12.06.2024 13:00
• Date of electronic submission: 02.05.2024
• Opponents: Dr. Stefan Müller

Guidelines

1. Seznámit se s principem transientní absorpce (pump-probe)
2. Seznámit se s teorií optické odezvy
3. Seznámit se s excitonovým modelem
4. Spočítat fluorescenčně detekovaná spektra, pokusit se izolovat signál stimulované emise
5. Určit oblast platnosti odvozené procedury
6. Demonstrovat na konkrétním elektron-vibračním systému
7. Sepsat podrobnou rešerši

References

L. Valkunas, D. Abramavicius, T. Mančal, Molecular excitation dynamics and relaxation, Wiley 2013
S. Mukamel, Principles of nonlinear optical spectroscopy, Oxford University Press 1995
H. van Amerongen, L. Valkunas, R. van Grondelle, Photosynthetic Excitons, World Scientific 2000
V. May, O. Kühn, Charge and energy transfer dynamics in molecular systems, Wiley 2004
P. Hamm, M. Zanni, Concepts and methods of 2D infrared spectroscopy, Cambridge University Press 2011
Malý et al., Fluorescence-detected Pump–Probe Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed. 60, 18867 (2021)
a další odborné články

Preliminary scope of work

Měření založená na spontánní emissi – fluorescenci – jsou velmi citlivá díky detekci na tmavém pozadí. Ze své podstaty však poskytují informace pouze o konečném, emisním stavu molekul po fotoexcitaci. Oproti tomu metody ultrarychlé spektroskopie typu transientní absorpce umožňují sledovat počáteční stav molekul po absorpci a následnou excitační dynamiku. Ultrarychlá nelineární spektroskopie však obvykle vyžaduje objemové vzorky a je detekována koherentně. Nedávno jsme vyvinuli nový způsob měření transientní absorpce pomocí detekce fluorescence vzorku (Malý et Brixner, Fluorescence-Detected Pump–Probe Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed. 60, 18867 (2021)). Ukazuje se, že kromě praktických výhod má tato technika i jiné vlastnosti než standardní transientní absorpce. Jednou z nich se zdá být možnost izolace signálu z excitovaného stavu pomocí stimulované emise. Náplní této práce je prozkoumání této možnosti a oblasti jejího fungování. Práce je převážně teoretická, experimentální data na případné ověření jsou k dispozici.

Preliminary scope of work in English

Measurements based on spontaneous emission – fluorescence – are very sensitive due to the detection against a dark background. However, they inherently provide information only about the final, emission state of the molecules after photoexcitation. In contrast, ultrafast transient absorption spectroscopy methods allow monitoring of the initial state of the molecules after absorption and the subsequent excitation dynamics. However, ultrafast nonlinear spectroscopy usually requires bulk samples and is detected coherently. Recently, we have developed a new way to measure transient absorption by detecting sample fluorescence (Malý et Brixner, Fluorescence-Detected Pump-Probe Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed. 60, 18867 (2021)). It turns out that, in addition to its practical advantages, this technique has other properties than standard transient absorption. One of these appears to be the possibility of isolating the signal from the excited state by stimulated emission. The scope of this paper is to investigate this possibility and the scope of its validity. The work is mostly theoretical, experimental data for eventual verification are available.