Vývoj QM/QM metod pro přesný popis komplexních systémů

• Název práce v češtině: Vývoj QM/QM metod pro přesný popis komplexních systémů
• Název v anglickém jazyce: Development of QM/QM methods for an accurate description of complex systems
• Klíčová slova: Ab initio metody, van der Waalsovy síly, teorie funkcionálu hustoty, adsorpce, katalýza, porézní materiály
• Klíčová slova anglicky: Ab initio methods, van der Waals interactions, density functional theory, adsorption, catalysis, porous materials
• Akademický rok vypsání: 2019/2020
• Typ práce: disertační práce
• Ústav: Katedra chemické fyziky a optiky (32-KCHFO)
• Vedoucí / školitel: Mgr. Jiří Klimeš, Ph.D.

Zásady pro vypracování

Tématem práce bude studium interakcí molekul s velkými systémy pomocí kvantově-chemických metod a přístupu QM/QM. Cílem je vyvinout kombinaci méně výpočetně náročných metod modelujících daný materiál s přesnější metodou použitou pro popis místa interakce. Tento přístup nám umožní vypočítat vazebné nebo reakční energie s velmi vysokou přesností. Získaná data budou použita pro zhodnocení přesnosti jednodušších metod.

Student se nejprve seznámí se současnými metodami používanými pro popis periodických systémů, s existujícími QM/MM a QM/QM přístupy a s výhodami a nevýhodami těchto metod, a to pomocí rešerše vědecké literatury a výpočtů pro modelové systémy. Následně použije získané dovednosti pro vývoj QM/QM přístupu založeného např. na kombinaci periodických implementací metod MP2 a RPA, a pro studium a implementaci dalších změn, které vylepší použitelnost QM/QM přístupu. Vyvinuté metody použije pro studium adsorpce a reakcí molekul na površích nebo v porézních materiálech.

Seznam odborné literatury

N. Ostlund, A. Szabo: Modern Quantum Chemistry, McGraw-Hill Inc. New York, 1989
W. Yang, J. A. Parr: Density Functional Theory, Wiley, NY, 1998
I. Shavitt, R. J. Bartlett: Many-body Methods in Chemistry and Physics, Cambridge University Press, Cambridge, 2009
F. Manby (ed.): Accurate Condensed-Phase Quantum Chemistry, CRC Press, 2010
A. Stone: The Theory of Intermolecular Forces, Oxford University Press, 2013
V. Brazdova, D.R. Bowler: Atomistic Computer Simulations: A Practical Guide, Wiley, 2013

Předběžná náplň práce

Změny chemických vazeb, které probíhají při katalyzovaných reakcích, jsou vpodstatě lokální, omezené obvykle jen na několik atomů. Nicméně okolní atomy většinou hrají nezanedbatelnou roli, jelikož slouží například pro polarizaci reaktantů či pro jejich stabilizaci pomocí slabých vazeb. Pro věrný popis chemické reakce je tedy třeba okolní atomy zahrnout. Nicméně toto je obtížně uskutečnitelné, pokud chceme použít přesné metody pro popis daného systemů, jelikož výpočetní náročnost přesných metod prudce stoupá s velikostí studovaného systému. Jeden ze způsobů, který umožňuje přeci jen přesnou metodu pro popis reakce použít, je tzv. přístup QM/MM nebo QM/QM, kde je vliv okolí vypočten jednodušší metodou a přidán jako korekce k přesnějšímu výpočtu důležité části systému. V tomto projektu chceme využít přístup QM/QM a implementace kvantově-chemických metod používajících periodické okrajové podmínky, abychom vyvinuli metody, které nám dovolí přesný popis reakcí a adsorpce molekul na površích a v porézních materiálech. Hodnoty reakčních a vazebných energií jsou podstatné pro pochopení funkce daného systému, nicméně je velmi obtížné je přesně určit, a to jak teoreticky, tak experimentálně. Tudíž přístup, který nám umožní tyto energie získat, a hodnoty pro konkrétní systémy budou velmi cenné, a to jak pro studium funkce různých systémů, tak pro zhodnocení přesnosti jednodušších metod.

Projekt vyžaduje znalosti na úrovni ukončeného magisterského studia ve fyzikálních nebo chemických oborech, dobrá znalost programování a skriptování je užitečná.

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

The bond breaking and forming processes occurring during catalysed chemical reactions are essentially local, restricted only to few atoms. However, the effect of the atoms surrounding the reaction site can't be neglected, as the environment often affects the process, e.g. by charge polarisation or stabilisation of the reactant by weak interactions. Therefore, it is usually not enough to model the process by a small cluster, without the surrounding environment. Unfortunately, the computational cost of methods that are used to study reactions increases quickly when increasing the system size, so that simply adding the surrounding atoms becomes computationally intractable. One way that allows one to treat the reaction accurately and to include the effect of the surrounding atoms is the QM/MM or QM/QM approach, where the effect of the environment is computed by a simpler method and used to correct a calculation performed with a more accurate scheme on a part of the system of interest. Within this project, we want to employ implementations of quantum chemical methods within periodic boundary conditions in the QM/QM scheme to develop approaches for the accurate treatment of reactions and also of adsorption of molecules on surfaces and in porous materials. Reaction and adsorption energies of molecules are of great interest, yet they are very difficult to obtain both theoretically and experimentally. Therefore, having a way how to obtain reliable values and the actual values at hand will be extremely useful, both for understanding of chemical processes and for the assessment of the accuracy of simpler schemes.

The project requires knowledge of quantum mechanics on Master's level in physical or chemical sciences, working knowledge of programming and scripting is beneficial.