Optimalizace podmínek stanovení sorpčních vlastností dnových sedimentů

• Název práce v češtině: Optimalizace podmínek stanovení sorpčních vlastností dnových sedimentů
• Název v anglickém jazyce: Optimization of conditions for determination of bottom sediment sorption characteristics
• Klíčová slova: distribuční koeficient, vsádkový test, sediment, radionuklid
• Klíčová slova anglicky: distribution coefficient, batch test, sediment, radionuclide
• Akademický rok vypsání: 2011/2012
• Typ práce: diplomová práce
• Jazyk práce: čeština
• Ústav: Ústav pro životní prostředí (31-550)
• Vedoucí / školitel: Ing. Eduard Hanslík, CSc.
• Řešitel: skrytý - zadáno vedoucím/školitelem, čeká na schválení garantem
• Datum přihlášení: 13.01.2012
• Datum zadání: 13.01.2012
• Datum odevzdání elektronické podoby: 05.05.2014
• Datum proběhlé obhajoby: 26.05.2014
• Oponenti: doc. RNDr. Martin Pivokonský, Ph.D.
• Konzultanti: Ing. Luboš Matějíček, Ph.D.

Předběžná náplň práce

Cílem diplomové práce byla optimalizace podmínek laboratorního stanovení distribučních koeficientů radionuklidů v systému sediment-voda. Výsledky práce budou uplatněny v úkolu Výzkum vlivu nehody jaderné elektrárny Temelín na kontaminaci vodního prostředí řek Vltavy a Labe, který byl podpořen Ministerstvem vnitra. Po nalezení optimální metodiky pro sorpční pokusy bude tato metodika aplikována při experimentech s reálnými vzorky sedimentů a jim odpovídající povrchové vody, odebranými z různých lokalit na řece Vltavě a Labi.
Cílem celého projektu je přispět k tvorbě krizového scénáře havárie jaderné elektrárny Temelín a jejích případných účinků na vodní prostředí Vltavy a Labe. Zejména jde o zodpovězení otázky, k jakým procesům by docházelo v nádržích a vodních tocích při kontaminaci produkty jaderného štěpení a aktivace, zda a u kterých produktů by docházelo spíše k adsorpci a sedimentaci a u kterých by se dal spíše předpokládat transport do dolních částí povodí.
Praktická část práce sestává ze čtyř dílčích a jednoho doplňkového pokusu, ve kterých byly používány především ¹³⁷Cs a ⁶⁰Co jako zástupci produktů štěpení a aktivace. Tyto pokusy byly založeny na metodě vsádkových testů. Cílem vsádkových testů je nalezení vhodných podmínek pro studovaný systém a empirické stanovení charakteristických distribučních koeficientů. Distribuční koeficienty jsou vztaženy k rovnovážnému stavu mezi pevnou a kapalnou fází. Doba do dosažení rovnovážného stavu byla stanovena jako první, aby stanovení distribučních koeficientů probíhalo za rovnovážného stavu. Kinetika sorpce a doba nutná k dosažení rovnovážného stavu byla ověřena experimentálně pro 7 časových úseků. Doba do dosažení rovnováhy byla stanovena na 6,4 h pro ⁶⁰Co na sedimentu Vltava – Doubrava, 7,1 h pro ¹³⁷Cs na sedimentu Vltava – Doubrava a 10,4 h pro oba radionuklidy na sedimentu Vltava - Chrást. V následných vsádkových testech je však doba kontaktu vždy delší (16 nebo 24 h). Tyto hodnoty lze doporučit jak z hlediska jistoty, že bylo rovnovážného stavu dosaženo, tak z hlediska provozu laboratoře. Výsledky stanovení distribučních koeficientů také ovlivňuje poměr pevné a kapalné fáze ve směsi. Proto byly provedeny pokusy s 9 různými poměry dávkovaného sedimentu a vody. Bylo potvrzeno, že chování systému odpovídá Langmuirově izotermě. Doporučen byl a při následných vsádkových testech s nově odebranými sedimenty je využíván poměr fází 1:10, tedy 100 g/l. Při výběru počáteční koncentrace dávkovaných radionuklidů je vhodné zvolit alespoň několik hodnot z rozsahu koncentrací, které by se mohly v reálných podmínkách vyskytnout. V rámci této práce byly provedeny vsádkové testy se 6 koncentracemi dávkovaných radionuklidů. Výsledkem tohoto pokusu jsou souhrnné distribuční koeficienty specifické pro daný radionuklid a daný sediment. Byly porovnány dva modely adsorpce – distribuční koeficient a Langmuirova izoterma.
Dále byly provedeny pokusy porovnávající 5 metod konzervace sedimentů. Byla hledána taková metoda, během které bude docházet k co nejmenším změnám ve struktuře sedimentů a tím i k co nejmenším změnám v jejich sorpčních vlastnostech. Bylo zjištěno, že nejlépe čerstvě odebranému sedimentu odpovídá vzorek, který je uchováván v chladničce. Přestože je tato metoda nejméně praktická, byla doporučena i pro následné vsádkové testy s nově odebíranými sedimenty.

Předběžná náplň práce v anglickém jazyce

An option of this study was to optimize conditions of distribution coefficients determination in the water-sediment system. The study results will be applied in the task A research on influence of Temelín Nuclear Power Plant accident on the Vltava and Labe water environment contamination to the border profile Labe – Hřensko. After finding optimal conditions for sorption experiments, these will be applied on the experiments using real sediment samples and corresponding surface water extracted from different localities of the Vltava River, Labe River respectively.
A goal of the whole project is to contribute to creation of a crisis scenario of potential accident of Temelin Nuclear Power Plant and its impact on Vltava and Labe water environments. Above all, the aim is to answer the question which processes would take place in dams and basins during the contamination by fission and activation products, whether and which products would be preferably adsorbed and would consequently settle down and which would supposedly be transported to the lower parts of the watershed.
The practical part of the diploma thesis consists of several partial experiments, where mainly ¹³⁷Cs and ⁶⁰Co were used as representatives of fission and activation products. These experiments were based on a batch test method. The aim of batch tests is finding of appropriate conditions for the system under study and empirical determination of characteristic distribution coefficients. Distribution coefficients are related to equilibrium state between solid and liquid phase. First of all, the time to reach equilibrium was determined for consequent distribution coefficient determination to be conducted under equilibrium state. Sorption kinetics and the time required to reach the equilibrium state were experimentally verified for 7 time intervals. The time to reach the equilibrium state was determined to be 6,4 h for ⁶⁰Co on the Vltava – Doubrava sediment, 7,1 h for ¹³⁷Cs on the Vltava – Doubrava sediment and 10,4 for both radionuclides on the Vltava – Chrást sediment. However, in the consequent experiments the contact time is always longer (16 or 24 hours). These values could be recommended in terms of confidence in reaching the equilibrium state as well as in terms of operation of laboratory. Results of distribution coefficients determination are further influenced by solid to liquid phase ratio. Therefore, the experiments were carried out with 9 different solid to liquid phase ratios. It was confirmed that the system behavior corresponds to Langmuir isotherm. The ratio of 1:10, 100 g/l respectively, was recommended and is actually used in consequent batch tests. For selection of radionuclide initial concentration, it is recommended to choose at least several values from the concentration range which could potentially occur under real conditions. Within the frame of this study, experiments were carried out with 6 concentrations of spiked radionuclides. The outcome of this experiment was summary distribution coefficients specific for given radionuclide and given sediment. Two adsorption models were compared – distribution coefficient and Langmuir isotherm.
Furthermore, experiments were carried out comparing 5 methods of sediment conservation. The method was sought during the course of which there will be minimal changes in structure of sediments and consequently minimal changes in their sorption characteristics. It was shown that the sediment kept in fridge corresponds best to freshly extracted sediment. Despite this method being least practical it was recommended for consequent batch tests with newly extracted sediments.